久久成人精品_亚洲国产精品久久_天天爱综合_欧美一区二区三区不卡_亚洲无码av在线播放_成人综合伊人五月婷久久_亚洲一区精品福利在线_激情欧美日韩一区二区_国产一区91_老师好爽你下面水好多视频_国产成人精品免费视频小_中文字幕无码av在线_欧美人妻一区二区三区_国产成人一区二区三区久久泊头_国产熟女精品一区二区三区

芬蘭Kibron專注表面張力儀測量技術,快速精準測量動靜態表面張力

熱線:021-66110810,66110819,66110690,13564362870 Email: info@vizai.cn

合作客戶/

拜耳公司.jpg

拜耳公司

同濟大學

同濟大學

聯合大學.jpg

聯合大學

寶潔公司

美國保潔

強生=

美國強生

瑞士羅氏

瑞士羅氏

當前位置首頁 > 新聞中心

采用殼聚糖-三聚磷酸酯-百里香納米顆粒經熱噴墨打印而成的新型活性包裝材料——結果與討論

來源:Unisense 瀏覽 1949 次 發布時間:2021-09-13


結果與討論


3.1.適用于印刷納米顆粒的薄膜的機械性能


表1顯示了在兩種不同濃度(1%和2%w/v)下獲得的Qo薄膜和由Qos與EPQ的不同共混物制備的混合薄膜的機械性能。Qo薄膜和混合薄膜沒有顯著差異(p<0.05)厚度(約200微米)。1.5%(w/v)Qo薄膜的%E(51.3±1.7%)明顯高于2.0%(w/v)Qo薄膜(45.9%±1.6);然而,TS值不受影響(分別為14.4±0.9 MPa和15.4±1.8 MPa)。


據報道,由高分子量Qo制備的薄膜具有高TS值。這些高TS值歸因于成膜時Qo分子的高線性排列,這是由于聚合物的羥基和氨基與用作溶劑的水之間的氫鍵產生的分子內和分子間相互作用(Butler,Vergano,Testin,Bunn,&Wiles,1996;Caner,Vergano,&Wiles,1998;Muzzarelli,1977)。


對于混合膜,只有Qo/EPQ質量比為90:10(12.8±0.5 MPa)的混合物的TS值與Qo膜相似。對于Qo/EPQ的其他質量比,TS值隨著混合物中EPQ比例的增加而成比例地減小(當Qo/EPQ為50:50時高達8.0倍)。這些結果與之前的報道一致,即Qo薄膜的機械強度隨著混合物中蛋白質分數的增加而降低(Abugoch等人,2011年;Pereda、Aranguren和Marcovich,2008年;Valenzuela等人,2013年)。


觀察到混合膜的%E的兩種類型的行為。當EPQ在混合物中的比例在10%到30%之間時,隨著EPQ在混合物中比例的增加,%E顯著降低。這種效果歸因于藜麥蛋白的氨基酸破壞了檸檬酸和Qo(檸檬酸Qo)之間的相互作用(相對于Qo檸檬酸鹽的薄膜降低了%E)。這種相互作用的中斷降低了檸檬酸的增塑作用(Olsson、Johansson和J€arnstr€om,2014年)。該結果也與Khan、Peh和Chang(2000)報道的結果一致,他們觀察到由于檸檬酸的增塑作用,使用檸檬酸制備的Qo薄膜的機械性能優于使用乳酸或乙酸制備的薄膜。.檸檬酸的增塑作用歸因于親液陰離子或結構締造劑的性質,它們加強了水和Qo之間的氫鍵網絡,有助于薄膜的分子內和分子外穩定性(Lopez-Leon、Ortega-Vinuesa,Bastos-Gonzalez,&Elaissari,2014)由于檸檬酸在Hofmeister系列中的高鹽析效應(Yamaguchi、Iizuka、Osaka、Monma和Tanaka,2003年)。


隨著EPQ含量從40%增加到50%,E%增加了大約2.5倍,這很可能是由于在電離Qo的氨基和藜麥蛋白的自由基之間形成了聚電解質復合物(通過氫鍵穩定)(Abugoch等人,2011年)。


表1殼聚糖薄膜(Qo)和Qo/EPQ混合物(Qo/EPQ)薄膜的機械性能。不同字母表示差異顯著(p<0.05)。

需要低自粘性以促進薄膜處理。最大剝離力(MDF)用作衡量薄膜自粘力的指標。隨著Qo的濃度從1.5%w/v(1.7±0.1 N)增加到2.0%w/v(2.4±0.1 N),Qo薄膜的MDF顯著增加。對于混合膜,MDF值明顯高于Qo膜。這些值隨著混合物中EPQ比例的增加而增加(20%EPQ為4.6±0.4 N,混合物中50%EPQ為6.2±0.5 N)。這種增加可能歸因于薄膜的含水量,這影響了親水薄膜的粘附性。Qo薄膜的水分含量(14.7±0.7%)明顯低于Qo/EPQ薄膜(17.5±0.6)。此外,據報道,伯胺(賴氨酸部分的)和蛋白質的硫醇基團(SH)與Qo的氨基之間的相互作用增加了由Qo和蛋白質形成的水凝膠的粘附性(Bouten等人,2014)。


在模擬漿果儲存的條件下(室在0冷凝和85%RH)下評估薄膜的吸水行為7天。與Qo薄膜(1.5%和2.0%w/v)相比,混合薄膜(90:10)的保水性(g水/g干膜)增加了3.0倍。對于Qo/EPQ薄膜,EPQ百分比從20%到50%不等,觀察到更高的保水率,高達75%。這種保水性的增加可歸因于兩種薄膜中存在的可電離基團比例的差異。由于藜麥蛋白氨基酸的自由基基團的電離(Abugoch,2009)和制備成膜溶液的pH值(pH 3.5),混合膜具有更多的電荷。在此pH值下,去質子化谷氨酸(pKR 4.25)和天冬氨酸(pKR 3.65)的羧基(eCOOe)和精氨酸(pKR 12.48)、組氨酸(pKR 6.00)和.5KR賴氨酸(pKR 6.00)的質子化胺基(NH3+))主要存在(Nelson&Cox,2006,chap.3)。因此,與Qo膜相比,由于唐南平衡,混合膜將表現出更大的水分子向蛋白質-多糖復合物內部的擴散(Davis,Yezek,Pinheiro,&van Leeuwen,2005;Freudenberg,Zimmermann,Schmidt,Holger Behrens,&Werner,2007)。在Qo膜中質子化的自由基較少,因此電滲唐南電位的影響降低,因為聚合物鏈形成有序、緊湊、緊密堆積的結構,留下較小的體積可用于與水分子相互作用(Caner et al.,1998;Wiles、Vergano、Barron、Bunn和Testin,2000)。


選擇1.5%(w/v)Qo薄膜和90:10的Qo/EPQ比率進行打印,因為它們的機械性能(TS、%E和MFD)適合在打印機中使用(意味著對打印機沒有可見的損壞)由于印刷裝置產生的牽引力而導致印刷薄膜的結構)。此外,這些薄膜所表現出的吸水量減少將允許它們用作新鮮水果儲存的包裝材料。


3.2.NQoThs的制備和表征


表2顯示添加20%甘油(v/v)導致表面張力和運動粘度值類似于商業油墨溶液報告的值(de Gans、Duineveld和Schubert,2004年;Khan等人,2010年)。這確保了打印頭真空產生的液體的快速更換,從而防止紙基質過度滴落或潤濕(Kipphan,2001)。


基于納米顆粒相對于不含甘油的NQoTh分散體的尺寸變化(z平均值)和z電位,評估了添加甘油(20e30%v/v)對NQoThs分散體性質的影響.


含20%(v/v)甘油的NQoThs的z電位(42.1±4.84 mV)顯著高于含30%(v/v)甘油的NQoThs(37.3±2.71 mV)。添加30%(w/v)甘油后,多分散指數(PDI)增加了約25%。


這些結果表明,甘油與溶液中的NP相互作用,使表面免受電荷的影響,降低了zeta電位,降低了顆粒之間的靜電排斥,誘導了團聚,從而增加了顆粒的尺寸和PDI。Khoee、Sattari和Atyabi(2012)報道甘油誘導NP之間的聚結。相比之下,Müller、Jacobs和Kayser(2001)證明了具有30 mV電位和PDI小于0.7的NPs是穩定和功能性的;因此,在研究范圍內添加甘油不會影響NQoThs的穩定性。


含30%(w/v)甘油(417.4±53.1 nm)的NP的Z平均值比含20%(w/v)甘油(383.8±58.8 nm)的NP觀察到的高25%。尺寸通過TEM顯微鏡確定。圖1顯示了在沒有甘油(圖1A)和添加20%(w/v)甘油(圖1B)的情況下NQoThs的顯微照片。如上所述,添加20%甘油抑制了NP團聚。表2比較了TEM和動態光散射(DLS)確定的NP尺寸。使用DSL確定的值比TEM確定的值高近10倍,因為TEM直接測量干燥樣品,而Zetasizer系統確定尺寸首先通過DLS測量樣品中由于周圍粒子轟擊(布朗運動)而引起的液體中粒子的隨機運動,然后使用StokeseEinstein方程(Akbari、Pirhadi和Zandrahim,2011年)從該運動中推斷出大小。


3.3.通過熱注射打印納米顆粒


將Th摻入Qo膜的結果如表3所示。隨著印刷NQoTh層數的增加(在膜的同一側印刷1到4次),兩種膜中的Th量都增加了。在Qo膜中,隨著分散體中分別加入20%和30%的甘油(v/v),Th從0.07增加到0.22 mg/cm3和從0.06增加到0.15 mg/cm3。Th濃度的這種增加是顯著的(隨著印刷層數的增加,薄膜增加了3.14倍)。類似地,在Qo/EPQ薄膜中,從第一次印刷到第四次印刷,Th增加了31e33%(從0.05到0.16 mg/cm3,從0.03到0.09 mg/cm3,使用20%和30%的甘油(v/v)NQoTh分散體)。當應用更多印刷層時,分散體從20%和30%甘油NQoTh分散體中滴落。


使用20%甘油(v/v)可獲得更高的Th分散結合效率;Qo薄膜為7.54%,Qo/EPQ薄膜為5.54%。這些值分別比使用30%甘油(v/v)獲得的效率高20%和35%。


這是在Qo薄膜中使用這種技術摻入活性劑的第一份報告。布安茲等人。(2011)報告稱,使用HP D1660打印機型號(最大分辨率為4800*1200 dpi),沙丁胺醇醋酸纖維素片材(A4透明膠片)的摻入效率更高,為85%。在Qo和Qo/EPQ薄膜中摻入Th的效率低可歸因于用于印刷的基質的特性和/或印刷設備的低分辨率(600 dpi)。另一個重要因素是打印頭和打印表面之間的距離。為了減少這個距離,Mel?endez等人。(2008)使用增強型Alfaglas®,一種涂有惰性特氟龍的商用聚四氟乙烯(PTFE)薄膜,以減少印刷過程中的活性損失。


表2甘油對納米顆粒懸浮液物理性質和納米顆粒的粒徑和zeta電位的影響。不同字母表示顯著差異(p<0.05)。

圖1.TEM顯微照片NQoTh懸浮液。(A)NPs的分散和(B)添加了甘油(20%w/v)的Nps分散。

表3注射到薄膜Qo和Qo/EPQ中的百里酚量(mg/cm3)作為印刷次數的函數。不同字母表示顯著差異(p<0.05)。

另一個考慮因素是來自打印頭的液滴與打印矩陣之間的接觸角。圖2顯示了在Qo和Qo/EPQ薄膜表面上的2 mL滴含有20%和30%(v/v)甘油的NQoTh分散體的接觸角。含有20%甘油(v/v)的NQoTh分散體表現出更高的接觸角,為85.11?和55.69?分別對于Qo和Qo/EPQ薄膜,而對于含有30%(v/v)甘油的懸浮液,接觸角降低至69.16?和47.50?分別在Qo和Qo/EPQ薄膜中。隨著甘油濃度的增加,接觸角的減小歸因于當甘油濃度從20%v/v增加到30%v/v時,分散體的表面張力從49.3 mN/m增加到53.1 mN/m(參見表2)。因此,在兩種薄膜中摻入Th的效率與接觸角成比例增加。這些結果與Genina等人的結果一致。(2013),他檢查了用甲磺酸雷沙吉蘭(RM)印刷的3種材料:多孔復印紙、防水透明醋酸纖維素(A4)和由羥丙基甲基纖維素/交聚維酮制備的口腔分散膜(與本工作中研究的膜最相似).他們獲得了69.0°、61.4°的接觸角。和34.4?,分別。口腔可分散膜的RM比透明醋酸纖維素(A4)低25%,RM比多孔復制基質小50%。

圖2.在Qo膜(上)和Qo/EPQ(下)之間由添加了20%和30%(v/v)的甘油的液滴NQoTh分散體形成的接觸角。


3.4.顯微結構


Qo和Qo/EPQ的印刷膜示于圖3A和F。圖3B示出了Qo膜的橫截面,圖3G示出了EPQ/Qo膜的橫截面。Qo膜具有均勻、柔軟、光滑、連續的結構,具有良好的完整性和孔隙。相比之下,混合膜具有帶有孔隙和裂縫的異質結構。Qo-乳清蛋白薄膜(Kurek、Galus和Debeaufor,2014年)和Qo-明膠薄膜(Kurek等人,2012年;Rivero、García和Pinotti,2009年;Torres、Aimoli、Beppu和弗雷利希,2005年)。這些作者將這些由碳水化合物和蛋白質混合物制備的薄膜的異質結構歸因于干燥過程(溶劑前沿的遷移)。Qo/EPQ薄膜的干燥時間是Qo薄膜的1.8倍,表明水分子通過混合薄膜的擴散速度較慢。此外,混合物的pH值(pH 3.8)接近藜麥蛋白的等電點(Abugoch,Romero,Tapia,Rivera,&Silva,2008),這可能會引發復雜的凝聚和某些蛋白質組分的沉淀,導致Ferreira等人描述的熱力學不相容性。(2009),當乳清蛋白和Qo的混合物被酸化以獲得混合膜時,他觀察到了這種現象。


Qo膜的表面(圖3D)光滑平整,沒有孔隙或裂縫。幾位作者報告了Qo薄膜的高度結構同質性(Abugoch等人,2011年;Fern?andes、Freire、Silvestre、Neto、Gandini等人,2010年;Valenzuela等人,2013年;Vargas、Albors、Chiralt和


圖 3. 加入的 NQoTh 熱噴墨薄膜的圖片和 SEM 顯微照片。  上:Qo噴墨薄膜(A)圖片Qo噴墨薄膜,(B)和(C)Qo薄膜橫截面;  (D) 和 (E) 上表面。  下圖:Qo/EPQ

噴墨薄膜(F)圖片 Qo/EPQ 噴墨薄膜,(G)和(H)截面;  (I) 和 (J) 上表面。



與Qo膜(圖3C)相比,混合膜的孔隙率使NQoThs分布更深(圖3H)。在表層,NQoThs主要聚集在打印設備的面板上(圖3E和J)。印刷的NQoThs在兩種薄膜的內部和表面都保留了它們的球形形狀和明確的幾何形狀。

圖4.(A)Qo薄膜控制和Qo NQoTh 11薄膜和(B)Qo/EPQ薄膜控制和Qo/EPQ NQoTh薄膜的X射線衍射曲線和結晶度(%)。


3.5.X射線衍射


圖4顯示了Qo薄膜、印有NQoThs的Qo薄膜(圖4A)、Qo/EPQ薄膜和印有NQoThs的Qo/EPQ薄膜(圖4B)的衍射圖。Qo薄膜是半結晶的,在19.8?處顯示出一個峰值,這是Qo薄膜的典型特征(Zhong、Song和Li,2011)。Qo膜還在29.3度處出現峰值,這對應于檸檬酸(Valenzuela等人,2013年)。Qo/EPQ薄膜在20.0度和29.4度處表現出尖銳、明確的峰,比Qo薄膜中觀察到的峰更強烈。Qo/EPQ薄膜還在35.9度、39.4度、43.2度和47.5度處出現衍射峰,表明藜麥蛋白和Qo之間存在分子間相互作用(Valenzuela等,2013)。


印有NQoThs的Qo薄膜在39.4?和57.3?,分別對應于檸檬酸和Th(數據未顯示)。在印有NQoThs的Qo/EPQ薄膜中也觀察到后者。這兩個新峰與兩種類型薄膜上納米顆粒的表面沉積物有關,與SEM觀察結果一致(見圖3B和F)。


Qo和Qo/EPQ薄膜以及兩種印刷NQoThs薄膜的結晶和非晶百分比如圖4所示。值得注意的是,在具有NQoThs的Qo和Qo印刷薄膜(14.5和14.4)中沒有觀察到結晶度百分比的差異%,分別)。Qo/EPQ薄膜(15.8%)與印有NQoThs的Qo/EPQ薄膜(15.6%)之間的結晶度百分比差異不顯著。這些結果表明兩種薄膜的結晶度都不受NQoThs印刷的影響。這一結果與之前的報道一致,即通過噴霧、真空冷凍干燥或通過攪拌摻入成膜淀粉分散溶液中產生的淀粉NPs阻止了含有NPs的薄膜結晶區域的形成(Shi,Wang,Li和Adhikari,2013年)。


3.6.NQoThs印刷薄膜儲存后的機械性能和WVP


在儲存前后測量了印有4層NQoThs的薄膜的機械性能和WVP,這些結果如表4所示。


在冷室中儲存30天顯著增加了薄膜的%E斷裂伸長率,而機械強度(TS)顯著降低。這些影響歸因于在這些條件(85%RH)下從薄膜中增加的水吸收以及隨之而來的對薄膜增塑劑的影響。


對薄膜類型(Qo和Qo/EPQ)、NP的摻入(對照/NQoTh)以及儲存時間在0?和85%RH(0天和30天)作為主要因素,%E和TS作為響應變量。所有主要因素顯著影響薄膜的%E如下:a)Qo薄膜的伸長率比Qo/EPQ薄膜高18%;b)NQoThs的添加使%E降低了7%;c)在冷室中的儲存時間使%E增加了40%。此外,這兩種互動,電影的類型?添加NP和添加NP?存儲時間,意義重大。影片的互動類型?詳細檢查了NPs的添加(圖5)。加入NQoThs后,Qo薄膜的%E(見圖5A)下降了75%,而Qo/EPQ薄膜的%E增加了8.2%。在印刷NQoThs后,Qo薄膜的TS降低了3.0%,而NQoThs的添加使Qo/EPQ薄膜的TS值增加了66%(見圖5B)。這些差異可能歸因于Qo和Qo/EPQ薄膜之間的微觀結構差異(圖3)。Qo/EPQ薄膜是異質和多孔的,這將允許NQoThs更深地結合到微觀結構中。相比之下,Qo薄膜具有均勻致密的微觀結構,因此NQoThs只能印刷在薄膜表面。


沒有NQoThs的Qo和Qo/EPQ薄膜在85%RH和0降溫下的WVP值沒有顯著差異(p>0.05)。通過印刷添加4層NPs后,Qo薄膜的WVP降低了33%,混合薄膜的WVP降低了13.3%。WVP的這種降低是由于添加NP導致系統曲折增加(Adame和Beall,2009年;Clapper等人,2008年)。


3.7.抗菌活性


將NQoThs納入電影的主要目標是增強兩種類型電影中的Qo的AM。據報道,Qo的AM取決于內在因素,例如脫乙酰度、狀態(溶液或薄膜)和分子量。后一個特征是最相關的特征之一。Kong、Chen、Xing和Park(2010)證明,當使用更高分子量的Qo(Dutta、Tripathi、Mehrotra和Dutta,2009年)時,AM會顯著降低(高達95%)。此外,當Qo與其他聚合物(如蛋白質和/或脂質)結合時,Qo的AM會降低(Rabea等,2003)。因此,為了克服這些限制,將用QoLMW制備并負載Th(一種已知的抗菌化合物)的NP添加到薄膜中。


圖5.Type Film和NQoTh之間的相互作用(A)斷裂伸長率效應和(B)拉伸強度效應。

表4儲存30天后通過4層熱噴墨摻入和未摻入NQoTh的薄膜的機械性能和水蒸氣滲透性能。不同字母表示顯著差異(p<0.05)。

表5儲備溶液NQoTh和Qo/Th混合物的分散對本研究中使用的微生物的添加劑或協同效應的定量評估。

Th和QoLMW的最低抑制濃度(MIC)是針對本研究中測試的每個菌株獨立確定的:在鼠傷寒沙門氏菌、大腸桿菌和產氣大腸桿菌中,Th為0.250 g/L,QoLMW為1.0 g/L;L.innocua中Th為0.275 g/L,QoLMW為0.8 g/L;銅綠假單胞菌中Th為0.225 g/L,QoLMW為1.0 g/L;金黃色葡萄球菌中Th為0.275 g/L,QoLMW為1.0 g/L。這些濃度與Guarda等人報告的濃度相似。(2011)為Th和Goy、de Britto和Assis(2009)為QoLMW。


將NQoTh納米顆粒分散體的AM與用于制造NP(QoLMW/Th的混合物)的儲備溶液的AM進行比較。對于所有測試的微生物,NQoThs對微生物的活力表現出強大的影響,在NQoThs的原液分散體稀釋90%時實現了生長抑制。對于S.typhimurium、E.coli和E.aerogenes,QoLMW/Th溶液的60%稀釋會抑制微生物的活力。銅綠假單胞菌、無害乳桿菌和金黃色葡萄球菌在80%(v/v)稀釋時被NQoThs抑制,而QoLMW/Th溶液需要60%(v/v)稀釋。


本研究的一個目標是確定對微生物的影響是否是由于組分的協同或相加作用。通過根據NQoThs中存在的百分比(QoLMW為75%,Th為25%)對QoLMW和Th的MIC進行加權,將NQoThs的MIC與附加效應的估計值進行比較。NPs(NQoTh)和QoLMW/Th原液的MIC值均低于基于組分加和效應估計的MIC,表明Qo和Th之間存在協同效應(見表5)。然而,取決于測試的細菌,NPs的MIC比庫存QoLMW/Th混合物低大約1.5到4.5倍。Wazed Ali、Rajendran和Joshi(2011)評估了使用TPP從440-kDa Qo的1.0%(w/v)溶液中產生的NQo(115.5 nm)的AM抗金黃色葡萄球菌。NQo比Qo原液更有效地抑制這些細菌的生長50%。


還評估了印有NQoThs的薄膜的AM。薄膜與上述指定的細菌菌株在37℃下孵育24小時。結果列于表6中。用NQoThs印刷的Qo薄膜表現出比對照薄膜更大的AM,證明了薄膜中Th的釋放以及Qo和Th的協同效應。與對照薄膜相比,用NQoThs印刷的混合薄膜也表現出AM的增加。對于所有菌株,印有NQoThs的Qo薄膜產生更大的抑制區,這可歸因于NQoThs在基質中的排列和位置以及薄膜中更大的Th負載(圖3和6A)。在所有微生物測試中,NQoThs對革蘭氏陰性菌株的活性高于革蘭氏陽性菌株。這種效應很可能是由于外膜和脂多糖中存在的脂肪酸和磷酸鹽的負電荷(Du、Niu、Xu、Xu和Fan,2009年;Kong等人,2010年)。


3.8.從薄膜中釋放Th由于難以確定活性劑從復雜基質中的釋放,因此可以在水中評估活性成分的釋放,以模擬飽和蒸汽室中新鮮水果的儲存條件(0冷凝,85%RH)。多項研究表明,這些類型的結果具有代表性(Brandsch、Mercea、Rüter、Tosa和Piringer,2002年;Grob,2008年;Paseiro-Losada、Simal、Abuín、Lopez和Gandara,1993年;Philo、Fordham、Damant和城堡,1997年)。在這項研究中,通過在Franz細胞中的滲透性測試研究了薄膜中的Th釋放。結果如圖6所示。在下沉條件下評估Th從薄膜中的釋放,即在活性劑的濃度低于其水溶性的10%(1000 ppm在25℃下),通過應用能斯特和布倫納定律(Ely、Garcia和Thommes,2014年)。


表6通過熱噴墨將NQo和NQoTh結合到Qo和Qo/EPQ薄膜中的徑向擴散的生長抑制區(mm2)。對于每種納米顆粒溶液,薄膜印刷4次。不同字母表示顯著差異(p<0.05)。

圖6.從使用NQoTh印刷4次的薄膜Qo和Qo/EPQ中釋放百里酚(A)0天(初始負載Th)、第1天和第8天的釋放曲線和(B)室溫下8天測定的百里酚釋放動力學溫度。

圖6A顯示了用Qo(0.22±0.01 mg/cm3)和Qo/EPQ(0.16±0.01 mg/cm3)印刷的薄膜中Th的初始電荷。24小時后(第1天),Qo膜釋放0.11±0.004 mg Th/cm3,而混合膜釋放0.01±0.002 mg Th/cm3。在測試結束時(第8天),兩種薄膜都釋放了薄膜中印刷的所有Th。圖6B顯示了在室溫下進行的8天測試期間,兩種薄膜中Th(%)的不同釋放動力學。Qo薄膜在前24小時內經歷了Th的快速釋放(Th的51.1±2.2%)。在第2天,主動釋放遵循持續的指數行為,釋放率為75.8±1.9%。測試72小時后,這些薄膜中Th的釋放變得緩慢且受控(78.8±2.2%),并保持恒定,直到第8天達到100%Th釋放。相比之下,混合膜表現出延遲的Th釋放動力學。在最初的24小時和48小時內,Qo/EPQ薄膜分別釋放了3.5±1.7%和6.5±1.7%的Th,比Qo薄膜低(平均)約13倍。混合膜的釋放在第三天增加到37.2±4.0%,第四天呈指數分布,釋放率為67.9±6.1%。第4天后,如在Qo薄膜中所觀察到的,Qo/EPQ薄膜在第8天之前表現出緩慢的受控釋放。釋放曲線的差異可歸因于薄膜中印刷的NQoThs的位置。通過SEM觀察,Qo薄膜中的NPs積聚在表面并且更容易接觸到水。相比之下,混合膜(由于它們的孔隙率)允許NQoThs更大程度的內化,因此降低了NPs對溶劑的可及性。這些結果與我們的微生物測試一致,證明用NQoThs印刷的Qo薄膜比混合薄膜具有更高的AM。



采用殼聚糖-三聚磷酸酯-百里香納米顆粒經熱噴墨打印而成的新型活性包裝材料——摘要、簡介

采用殼聚糖-三聚磷酸酯-百里香納米顆粒經熱噴墨打印而成的新型活性包裝材料——材料和方法

采用殼聚糖-三聚磷酸酯-百里香納米顆粒經熱噴墨打印而成的新型活性包裝材料——結果與討論

采用殼聚糖-三聚磷酸酯-百里香納米顆粒經熱噴墨打印而成的新型活性包裝材料——結論、致謝!

香蕉AAAA| 日韩人妻视频成人| 黄色的一级片好看着的刺激几个男的缓缓的搞得 | 人妻系列中文久久2| 人人摸人人c| 大陆成人小电影| 狠狠操夜夜添视频| 99视频内射三四| 男女18禁网站国外| 国产乱伦区| www.18禁小视频| 综合色插逼| 性爱网址电影Av| 国产67194| 日韩精品视频亚洲日韩| 高清无码第8页-如意AV| 五月婷婷丁香六月| 91精品人妻玉足美脚| 麻豆AAA级| 人人靠人人插| 九月丁香| 888av在线翔田千里| 97人人干| 玖玖久久九九99| 韓日無碼視頻| 激情五月天丁香| 国产高清成人剧情Av| 黄色AV八戒| 欧美亚洲第24页| 色99视频| 成人性爱视频 在线观看| 日本无码综合站| www黄色/com| 九九热视频在线观看| 翔田千里有无码的吗| 开心五月深爱五月| 日韩αV一动漫αV操αV一| 老太太超碰| 天天干天天自拍| 我要我要黄色亚洲一级片| 五月婷婷综合网| 乱伦影音一区| 6090三区| 久久九九精品久久| 26uuuu欧美日韩国产| 国产成人高清无码在线| 婷婷电影导航| 国产精品AV22| 熟女色v| 国产农村少妇三级毛卡片网站| 91午夜精品久久之久| 五月天激情小说| 亚洲 欧洲性生活av| 啊v视频网上看| 能看的黄色片网站| 亚洲二区 中文字幕| 国产操壁视频| 国产熟女乱一区二区三区| 男女交配视频网站十八-百度贴吧 爱女亚洲精品三四五 | 日韩乱伦AV网络| 日本色综合国产| 操屄综合| 日本操日本| 啊啊啊,欧美18禁| 黄色片总网址| 欧美爱爱高清观看免费网站| 草莓国产网站| 亚洲性呦呦| 亚欧日韩在线免费| 日韩在线亚洲欧美另类青青| 超级AV无码高清| 男女激情我色网站免费观看 | 无码人妻一区二区三区啪啪视频| 三级片com日本| 亚洲婷婷五月天| a久久| 黑人精品综合一区二区| 亚洲人妻在线一区二区| 精品人妻…嫩草Av| 亚洲一区人妻免费观看| 黄篇在线免费下载| 粉嫩AV区二区线看视| 国产一级aAA一级国产aaaaa| 99久久婷婷国产精品2020| 国产αv在线观看| 综合色99| 99热这里只有精品99| 午夜国产狗上人在线观看| 极品无码av| 黄色性爱视频网站9| av制服丝袜第一页国产乱伦| 性爱乱伦强奸黄色视频网站| 日本一本成人A| 中美毛片视频免费观看| 蜜乳精品一区| 欧美国产18禁A v| 超碰无码成人在线在线| 日本私人网站三级片儿| 4399成人黄A片| 国产传媒 日韩欧美 | 久久婷五月| 牛牛精品免费视频| 婷婷激情四射| 日小女逼| 中文字幕 亚洲一区 国产精品| 这里只有精品2020碰碰| 懂色AV最新| 九月婷婷丁香自拍| 天天干天天做| 婷婷色影院| 久久亚洲无码aV| 午夜大香蕉| 在线仓av| 日本操鸡aa| 青草熟女久久久| 色av中色综合| 婷婷五月综合激情| 痴汉A片V一区二区三区下| 日韩wwwx| 殴美黄色性| 狠狠色综合网| 东京热免费视频| 性爱免费Aⅴ| 看性交的视频| 18video性欧美19sex高清 - V999AV| 久久婷五月| 岛国v免费观看视频| 开心五月天激情网| 婷婷五月天成人网| 99热这里只有精品8| 国产操逼免费视| 97不卡精品| 欧美久热| 天天干天天吸天天舔| 五月天色色网站| 免费视频久久性爱| 天天操天天日波多| 黄色性爱欧州视频| 狠狠狠狠狠狠狠www.www.| 久久亚洲精品成人无码网站| 老熟女重口味色情一区二区| 艹艹国产艹艹国产艹艹国产老师 | 亚洲 另类 小说 视频| 日韩精品素人妻在线看| 操逼逼九区| 九九色婷婷| www.婷婷五月天| 天热久啪| 欧美亚洲日韩一级性爱视频| 痴汉A片V一区二区三区下| 亚洲日韩成人性爱电影在线观看 | 免费看韩日黄片| 性爱黄色xx网站| 黄色视频在线观看2025| AV迷奸亚洲美女| 六月丁香网| 国产黄片无码在线播放| 中文字幕人妻互换一区二区三区| 探花啪啪网站| 亚洲色网性爱乱伦剧情| 日日日操日日日爽| 美国老女人91色| www操操操操操操逼视频com| 牛牛影视av在线播放| 开心五月婷婷| 99在线精品观看99| 亚洲国产久久久久久| 日韩操逼中文| www亚欧无码红桃| 操人人操人人操人人操操操操操| 九月丁香激情澎湃婷婷淫淫| 国产日韩浪潮操逼视频| 日韩经典国产综合操妹子骚逼| 黄色性爱视频高清无码| 二男一女一片一A| 日韩3P乱伦| 天天日天天爽| 啪啪一区成人视频| 九色超碰导航在线| 黑人一区手机在线| 色人久久| 欧美性爱mmmmmm精品| 可以在线观看的黄色AV网站| 国产无码Av骚| 北方熟女走基层黄色视频一二三区| 婷婷五月天丁香花| 在线观看免费观看日韩女教师性爱| 五月婷婷综合网| 手机可以免费观看的AV网| 伊人a.v在线| a操逼网站| 性欧美 潮喷水口| 欧美性爱网址免费网站| 夜夜操天天插| 黄视频天堂影院| 性爱无码三区二区| 中文字幕人妻一区免费系列| 欧美日韩专区无码人妻第二页| 91超级碰碰碰| 色色婷婷丁香| 天天天天操| 亚洲人妻av| 中国熟女久久| 厕所偷拍免费视频一区二区| 婷婷99狠狠| 狠狠操狠狠爱| 日本一区二区男女抽插| 性爱视频多人操| AV高清无码乱伦| 中国无码操逼逼强奸逼| 色欲欧美一区二区三区| 国产女大学生吞精| xingaiavzaixian| 日韩精品二区视频 | 99热最新| 九九偷拍精品| 免费强奸视频网站在线| AA男人天堂AA| 中国老老妇淫乱一二三区| 高清成人亚洲| 性爱欧美18| 岛国片深夜激情在线| 亚洲 欧洲性生活av| 国产性一交一乱一乱| 72av成人性爱视频| 久久精品AV无码www| 亚洲九九夜夜| 无码嫩草| 国产无码Av骚| 操逼APP国产大全| 牛牛操逼免费视频网站| 丁香五月天AV| 五月综合视频| 55av超碰久久| 色呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦| 九九亚洲| 日本欧美成人片AAAA| 成人四区| 色五月综合| 国产美女al| 欧美日韩一区二区精品在线性爱| 九九色精品| 国内自拍偷拍一区| 1769国产视频| 欧美孕交亚洲探花| 色五月婷婷久久| 小穴乱伦av| 开心五月婷婷激情| 国产牛仔裤美女一区二区三区| 国产成人精品无码哟| 91日本在线观看| 人妻无码91色偷偷噜噜噜| 无码夫妻性爱黄色一级片一区| av九九| 国产精品一区二区精品视频| 亚洲乱伦家具城AV| yy6080亚洲人久久精品第一区| 婷婷五月手机版| 做爱视频18禁止| 性做久久久久久免费观看18| 黄色性爱视频高清无码| 午夜精品肥婆| 色综合22| 亚洲色图近亲乱伦| 91人人操小说| 99色视频| 久久婷色| 这里只有精品涩涩| 欧美69wwwCOM| 二月婷婷丁香激情天堂一区| 高潮蜜乳成人AV| 日韩啪啪免费在线观看| 黄色日本爽爽夜色爽爽| 有免费的黄片啦| 操老女人老妇女老熟女91精品| 亚洲日本免费肏屄视频| 熟女频道在线中文字幕| 青娱乐永久域名| 这里只有精品789COM| 网站A V| 啪啪免费爱潮Av| 丁香五月社区| 丁香六月婷婷久久综合| 国产无码精品88AV| 欧美黄色性爱电影视频综合社区 | 大黑逼无码| 国外一级黄色精彩视频| 一级a性爱免费看永久视频| 日本久久一级黄色大片 | 性爱视频日本欧美在线观看| 日本这里只有精品视频| 欧美 a v 一区二区| 激色综合网| 2019很很操| 免费观看性爱 视频| 色五月综合| 人人人人爱人人人人操| 久久综合一视频| 亚洲色图欧美色图强姦乱伦| 桃色五月天| 看操逼视频日本| 懂色av懂的av粉嫩av无码| 亚洲久se| aaaaaaaaaaaaaaaaaaaa黄片| 午夜性乱伦| 欧美18岁成人性视话视频| 久久久久久久国产精品三级| 8xAV内射| 伊人精品热8| 久热大香蕉| 久久精品国产网红主播| 色欲aV伊人久久大香线蕉影院| 日韩一级片| www.91cao| av无码在线强奸| 日本三级韩三级99久久| 强奷漂亮脱肉丝袜无码视频 _国产精品综合一区二区,最新精品国偷自产在线, | 潦草午夜老妇视频| 欧美碰99蜜桃| 久操一区二区| 色色二区| 免费怕怕欧洲一级| 亚洲无码视频专区在线播放| 99r视频在线播放| 狠狠上中文| 久久激情综合| 肏屄熟女欧美| 日本男女淫乱肏B一区二区三区视频| 国产成人高清Av在线| 十八禁在线www| 九九aV| 秋霞一区二区三区毛片| 久久高清无码破| 91狠狠色丁香婷婷综合久久精品| 99热久久久无码国产精品| 黄片AAAAAAAAAAAaaaa| 九热视频| 久久久久成人AV无码| 女子撞倒老人送医自称好心人| 色色二区| 日本无码操B| 热久久内射人妻| 亚洲国产无码国产勾搭| 岛国片第一页| 又粗又硬插曲插进去无码| 大香蕉520| 午夜国产神马视频| 大香蕉婷婷| 激情综合五月婷婷| 欧洲色| 婷婷六月天| 性爱综合导航| 来一个国产操逼视频呢| 亚洲无码,欧美性爱| 区欧美性爱一区二区| 操日韩逼无| 91精品国产综合久久久亚洲按摩| 操B在线看视频| 日韩无码 极品| 日韩爱爱爱爱视频| 欧亚成人性爱图| 乐播一区二区| 干干人妻| 久久91奇米| 岛国免费一区二区三区四区 | 五月色网| 手机黄片com| 色域伊人影视| 欧美日韩99| 乱伦中文字幕一区二区日| 丁香激情.五月天| 99久久婷婷国产精品2020| 黄片视屏免费观看| 国产精品色色| 老熟女重口味色情一区二区| 偷拍视频免费在线观看| 高潮毛片无遮盖免费| 国产这里只有精彩视频99| 三上悠娅一区二区| 婷色五月| 性爱视频无码蜜乳| 久久精品国产网红主播| 色综合三级轮操| 目韩精品人妻| 女人裸体照牲交日本欧美亚一区| 国模剧情一区| 久久婷婷五月综合| 人妻无码91色偷偷噜噜噜| 插 插 大香蕉综合网| 色欲精品人妻AV一区| 午夜美女下面| 青草久久黑人| 中文字幕,乱伦网站| 波多野结衣无码一本| 无码人妻最新消息网站视频| 国产精品粉嫩| 啪啪爽午夜| 五月综合久久| 天天插天天射| 色五月婷婷中文字幕| AVe乱伦| 久热免费视频| 日本99热| 国产一级黄片欧美一区二区| #NAME?| 私拍网址| lula精品A片一区二区三区| 国产a8熟女 乱伦| 亚洲人人人人人性爱视频| 欧美啊啊操| 蜜臀色欲| 欧姜性爱黄色| 一级黄色操-心| 精品中文字幕人妻一二| 六月激情网| 丁香五月天激情| 黄色片,www, com777| 人人干人人操人人操| 久久久中文字幕AN无码色戒| 日本操逼视频最新| 性导航avav性导航| 天天干婷婷天天婷婷| Av唯爱网| 色www网站免费观看下载| 日韩免费强奸乱伦视频| 9911成人资源| 免费黄视频在线观看1| 呦呦精品另类视频| 久久九九99国产| 偷拍视频免费在线观看| 97色在线| 免费强奸视频网站在线| 亚a交片| 日本成人无码小电影| 人人操人人爱插入| а∨在线网| 淫乱熟女久久精品| 亚洲色图乱伦文学| 我操你操我综合| 五月天社区| 欧美性爱激情图麻豆| 日韩成人小说X| 中文字幕日韩精品在线免费| 国产无码夜色超碰| 丁香婷婷久久 | 超级黄色大片AV| 欧美亚洲黄色性爱网站| 狠狠操夜夜添视频| 网红抽插一区二区黑人| 亚洲2024AV天堂手机版| 婷婷五月花| 99色拍| 轮奸乱伦精品四区| 亚洲一区人妻免费观看| 日韩亚成人性爱大全| 亚欧色乱视频| 亚洲激情综合网色| 黄色视频在线观看2025| 玖玖在线视频| 两性无码区| 9号精品人妻| 亚洲性爱av在线免费观看| fsdss-854蜜乳av| 日韩操胖逼| 精品中文字幕人妻一二| 成人涩涩屋| 日本男女逼逼免费播放1000| 九九色逼| 色久综合导航| 色一情一乱一乱一区91Av一百度| 成人电影 一区二区三区免费看| 色av中色综合| 操樱视频日韩| 人人操入入摸| 五月婷婷激情| 欧美亚洲成人小说网| 日韩操 AV| 手机在线观看国产一区二区三区视频| 操逼国| 日韩潮水使劲操逼| 精品国产成人久久| 美女网站很黄| 一区二区免费看啪啪| 欧美性爱,综合| 五月综合色| 日本上司侵犯人妻的片子| 欧美性爱在线观看网站| 福利麻豆乱伦| 春游一区| 成人美女A久久久久| 大香蕉久大香蕉久| www.26.uuucom.欧美| 欧美爱爱高清观看免费网站| 国产成人精品九九九高清无码| 丁香五月婷婷啪啪| 999一区二区三区| 丁香五月色| 黄网站的在线观看| 黄色片一二三区人狗| 美女AV网站在线观看| 黄片免费视频新2024年| 久碰资源| 欧美性爱精品免费| 91香蕉久久超碰| 一级黄色毛片操逼| 99色色网| 中美日韩性爱| 性AV观看| 亚洲p视频网站| 免费的黄色高清网站| 久久中文字幕女同性恋| 人人操人人综合| 久久怡红院| 操逼操操逼操逼操逼操操逼操逼操操逼操操逼操逼 | 99久久久国产欧美| 日韩另类| 一级啪啪视频播放| 五月丁香一区二区三区| 极品美女裸体一级a| 午夜精品淫片| 国产成人高清Av在线| 综合啪啪| 在线中文字幕播放精品| 丁香六月激情综合| 无码人妻一区二区三区啪啪视频 | 操人人操人人操人人操操操操操| 开心婷婷五月| 欧美一区二区自拍偷拍| 久久久性直播视频| 国产超碰人人爽人人做-国产超碰人人.| α_在线天堂新网址| 亚洲经典一区二区三区在线| 大香蕉淫荡网| 爱威奶AV在线看片| 99久久9| 亚洲操逼综合网站| AAAAA级黄色一级片| 人人模人操| 欧日韩人妻一区二区| 99热任你操| 鸭子富婆一区二区三区| www.色导航,| 操逼逼视频91| 日逼操男无码| 嘿嘿嘿网址在线| 探花 欧美 湿| 黄色毛片在线播放A片个| 日本熟老太| 无码新性爱一区二区| i色黄色三级黄色黄色三级黄色黄色黄色| 骚逼无码二区| 日韩XXXXX网| 免费黄色网址在线免费观看| 激情开心五月天| 欧美久久久久久久久性爱| 黄色工厂免费观看| 亚洲精品91探花在线| 久久久久久久久久久水多多| 99色在线| 狼人 91在线视频| 久99热| 99自拍视频在线| 亚洲第一精品人妻| 五月婷婷色色| 岛国片第一页| 成人四区| 成人激情开心婷婷五月天| 秋霞视频黄色| 久久午夜精品| 逼水多多av在线XXXXX| 国产久久Aⅴ| 在线观看日韩A V视频| 欧美美女嘿嘿免费看| 精品久久久久中文字幕18| 亚洲欧洲性爱高清在线观看| 啪啪资源站| 囯产高清AV| 激情网五月天| 亚洲色图近亲乱伦| 保姆边做饭边操逼视频| 国产无码考逼视频| 乱伦色页| 黄片视屏免费观看| 色欲欧美一区二区三区| 国产 日韩 传媒 精品 欧美| 特级黄色丰满女人性爱黄色片| 性情无码视频| 色呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦呦| www色色com| 99久草中文蜜臀| 大香蕉淫荡网| 日日夜夜天天| 久久久,,美女| 管三人行双插无码| 欧美日韩亚洲乱伦强奸| 91丨九色丨东北熟女| 无码久久成人亚洲AV| 国产精品一二三暖暖| 婷婷性爱| 黄片的网址.| 黄色免费观看网站| 黄视频天堂影院| 激情开心五月天| 中文字幕日韩精品在线免费| 人人艹黄色片| 无码新性爱一区二区| 国产激情视频在线观看| 香蕉视频在线啪啪啪| 亚洲强奸乱伦性爱网| 色欲人妻久久| 天天综合精品| 国产,一起草| 中文字幕在线观看GV| 成功精品影院| 色p视频| 插国产美女Av| 操尤物| 久州av男人天堂| 亚洲精品一区二区三区中文字幕网| 国产区第23页| www.啪啪人妻| 综合激情五月天| 日韩国无码一起草| 亚洲 日韩 无码 中出| 亚洲综合精品动漫| 日逼小视频不打码| 久热这里| 色婷婷六月| 中国无码操逼逼强奸逼| 国产精品自拍探花视频| 国产欧美在线一区孕妇| 91色通| 翔田千里性爱在线| 精品狠狠狠狠狠狠狠狠狠狠狠狠狠狠狠狠狠狠 | 欧美亚洲黄色性爱网站| 日本操B现鼎在线| 亚洲人妻av| 97啪啪| 久久草大香蕉| 琪琪色男士天堂在线观看| 日韩欧美性爱一二三四区| 日本操逼视频简爱| A插洞一区| 中文字幕亚洲视频国产| 爱女亚洲精品三四五| 玖玖小视频| 欧美日韩乱伦性爱| 好看操B视频| 久久久中文| 亚洲24p| 欧美做爱黄色网| 强奸乱伦首页av| 亞洲亂倫色情AV片| 操比网,厨房操比| 婷婷亚洲综合| 亚洲成a人v欧美麻豆| 人人人人人人摸| 成一级日B| 男女都好看的18禁网站| 天天色粽合合合合合合合| 黄色亚洲91 久久| 黄色性肏九区欧美| 日本三级片免费60分钟| 婷婷中文字幕| A V综合乱伦区| 看日肥屄| 成人簧片无码| 黑人一区二区精品无码| 99自拍视频在线| 日韩肏屄视频不用下载免费播放| 丝袜高跟鞋包臀裙操逼一区二区三区| 爱爱视频黄色一级| 日韩av流出网站| 尤物最新网址91| 色色色热| 久久99日本视频| 人妻色色中文凹凸色视频| 小度看日本视频在摸逼| 青娱乐精品视频在线观看| 岛国网站入口| 九九色图| 欧洲无码一级毛片| 乱伦强暴影音先锋| 亚洲成人性爱小电影免费| 插逼日本无码| 色婷婷电影网| 高清aaaav网站| 日本三级片免费麻豆| 国产女大学生吞精| 日韩专区性爱| 色乱AV| 日本精品中文字幕一区| 特级黄色Tv| 国产乱伦熟女国产| 秋霞一区二区欧美性爱| 五月丁香婷婷色| 爱射综合五月AV| 自拍偷拍国产成人在线观看视频制服诱惑| 免费在线看的黄片.| 亚洲AV无码成人精品区八戒| 色色色综合网| 97福利视频| 西欧熟妇没射| 大香蕉婷婷蜜桃视频| 业余性视频日日躁| 国产日韩精品在下你| WWW.色日本| 99热精品在线观看| 国产一区二区视频在线77777| 黄色性爱网站网址| 岛国高清无码视频二| 久久艹性爱| 免费海外在线观看黄色| 人人操万人操| 日本日b视频道| 国产探花av| 国产熟女乱乱| 9911成人资源| 8久久久久久久| 人人模人操| 色AV操逼| 性爱乱伦电影三区| 亚洲美妇视频啪.com| 性做大香蕉久久久久| 欧美精品18videosex性欧美-十八禁无码免费网站-87AV | 人妻在线观看亚洲| 色伊人无码| 人与性动交在线网址| 无码A片影视| 奇米影视四色777狠狠狠| 乛色吧综合网| 欧美日韩久久久久| 波多野结衣影音先锋人妻中文字幕 | 婷婷成人五月天| 免费播放日本毛片a片| 操逼福利视频痛| 国产妖精黄色日逼| 看日肥屄| 久久性爱视频| 亚洲乱伦夫妻交换色图| 欧美日韩重口味操逼| 偷拍视频污欧美酒店| 日韩精品视频亚洲日韩| 91l九色丨老熟女| 乱,伦小说影音先锋| 久久婷婷五月综合| 只有精品中文字幕| 婷婷色激情综合网| 韩日Aⅴ在线观看| 丁香五月婷婷色播| 97色色视频| 高清无码黄色免下载网站| 无码人妻最新消息网站视频| 亚洲成人无码高清影视| 日本成品片a观看入口| www.色婷婷| 欧美亚洲第24页| 国产精品久久久精品无码久秀色| 好久被狂躁A片视频无码免费视频| 潘金莲AV导航| 97性爱视频自拍在线| 成人做爰www免费电影视频网站| 五月婷婷丁香| 亚洲频道成人视频| 久久久国产精品美女| 综合婷婷| 日本无码天天操| 巨乳美女内射喷白浆网站| 性爱网址电影Av| 蜜乳AV韩国| 日本特级婬片A片免费看| 手机在线视频你懂得| 99色拍| 欧美v国产V日韩v| 婷婷色网| 亚洲天堂99| 欧美大香蕉久久久| 性欧美 潮喷水口| www国产操逼视频com| 五月天色综合| 八戒精品色色网| 成a日本电影在线观看网址| 日本三级看线| 青娱乐国产9| 五月色丁香| 99性视频| 香蕉久久国产AV一区二区| 欧美日韩国产岛国| 国产3p乱伦电影网| 日AAA黄片| 国产一区二区三区免费视频在线观看 | 日韩一区二区色欲| 久久久五月份| AAAAA日本高潮| 日本综合色综合| 岛国网站入口| w w w操逼视频| 欧美十八www| 亚洲最大中文字幕熟女| 国产日韩一区二区欢迎你| 国产操逼傳媒| 台湾无码欧美性爱| 2024年自拍偷拍视频| 51 爱 免费试看| 超碰av中出| 超碰久热| 超碰暴草退休老熟女| 欧美αα| 人人操人人操人人人数| 亚洲欧美成年人视频| 囯产高清AV| 中日乱伦网| 国产操你吧| 黄色性爱99| 一级A片大香蕉| 六月婷婷综合| 超碰超湿| 无码囯产亚洲| AV大香蕉| 不卡操逼免费视频| 26uuuuuuu青青操| 97久久视频| 99久久久无码国产精品主播| 私拍网址| 一区二区乱交| 欧美日韩一区二区精品在线性爱| 亚洲国产一成人久久| 国内精品k频道| 色老头AV老人| 热久久这里只有精品| 色乱AV| 大香蕉九九| 一级黄色操-心| a在线看av| 香蕉黄网AAAA| 啊,日韩黄色片| 岛国大片国产精品| 亚洲成人小说视频综合| 午夜精品视频高清| 99热精品在线观看| 无码AV激情久久久久久| 日韩性爱免费看视频| 色接久久综合网| 岛国少妇| 久久AV国产| 精品一区二区三区中文| 做爱视频18禁止| 福利影院亚洲| 自拍偷拍成人图区| 日日操天天操| 日本成人网站片| AV乱伦中字| 欧美日韩精| 五月丁香成人网| 久色伊人| 久久免费性爱高清电影| 波多野结衣色吧| 九九热免费视频| 二男一女一片一A| 青青草华人专区在线观看| 伊人三级| 中文字幕 视频一区二区| 激情涩吧| 无码夫妻性爱黄色一级片一区| 久久精品成人影片高清无码| 中文字幕 日本操逼| 亚洲天堂热| 免费的全黄A片7979| 国产av高清经典| 乱伦强奸aV电影网站| 日韩欧美国产操逼视频| 操逼靠逼操逼操逼靠逼操逼操逼| 99超级碰免费视频| 亚洲精品美女久久久久AV| 黄色黄片免费看| 国产精品亚洲综合无码| 艹艹国产艹艹国产艹艹国产老师| 日本黄色三级A片| 影音先锋AB噜噜资源| 巨乳美女内射喷白浆网站| 性爱视频免费抽插| 久久日熟在线视频| 欧美日韩性爱在线观看视频| 精品国产成人久久亚洲| 秋霞视频黄色| 中幕文字高清在线观看| 免费视频久久性爱| 亚洲 av 乱伦| 久草五月| 日韩全色| 国产XXXX丝袜高跟鞋| 人人添人人插| 91Porn人妻| 99色视频| 一级大黄片欧美久久| 试试AV在线免费观看| 操我逼操| 婷婷五月在线视频| 免费簧片在线下载| 亚洲视奸日韩一区| 葡金无码毛片在线观看| 日小女逼| 无码日韩香艳| 亚洲性爱乱伦图片| 午夜亚欧无码在线| 欧美日韩 熟女| 18禁欧美韩| 肉嘟嘟美女黄色片内射| 无码日韩香艳| 精品久久99| 五月天伊人色| www.色综合| 人人干人人操在| 葡金无码毛片在线观看| 中国亚洲91乱伦| 亚洲AV三张| 亚洲成人性爱视屏| 国产片去操逼| 性爱视频日本欧美在线观看| 五月丁香一区二区三区| 中文字幕人妻一区二区免费看| 免费簧片日韩| 91亚洲激情| 狼狠操2019| 91大神无码视频| 99亚洲精品| 动漫精品无码一区| 黄色日本爽爽夜色爽爽| 天天爽天天操| 久久亚洲精品无码久久| 无忧国产AV| 无码AV操操操操网| 久久se精品一区精品二区| 日韩操Bxxxxx| 国产久久现在| 伊人99热| 长沙美女毛片| 牛牛成人在线| 经典国产操逼| www.操逼.c| 免费黄片视频图片| 99热精品在线播放| 熟女色v| 男女激情一区二区三区四区五区| 婷婷五月天影院| 男人的天堂东京熟| dao国网止| 性爱视频啪啪体验区| 人与性动交在线网址| 淫荡视频网站免费| 午夜亚欧无码在线| 国产性爱AV东北| 99综合| 思思热在线| 羞羞久久蜜桃| 国产精品免费视频列表| 黄片免费桃花日韩| 亚洲龙淫乱网| 日日夜夜天天| 欧美操操性爱免费观看| 亚洲人妻中文字幕资源| 99∨VTV| 日韩精品二区视频| 亚洲免费成人性爱视频| 免费簧片在线下载| 日韩视频第一页液液嗨| 亚洲 欧美 小说 国产 图片| 亚洲精在线视频| 一级性爱免费视频办公室| 欧美大香蕉xxxoo| 偷拍自拍在线视频| 精品国产成人久久亚洲| 美女高潮嗷嗷嗷视频网站| 日韩精品一线二线三线三上悠亚| 欧美日韩在线播放天空视频| 日本久久综合三级图片| 美女密书乱伦一二三区| 鲁大师久久青娱乐| 日本色婷婷| 日本操逼短视频免费试看| 亚洲AV无码逼逼| 色综合网院| 人人揉人操| 国产美女网红美女专区AV| 日比操着玩| 五月香婷婷| 18+免费视频,上床| 亚洲视频操| 大香伊人区2| 久久亚洲AV成人无码国产网站| 操几把无码| 色五月婷婷在线| 九操av| 免费日韩操逼| 日本免费一级毛片| AAA一级片二区三区| av一区黄色| 久久综合给合综合久久| 91婷婷| 无码新性爱一区二区| 人妻22p| 人人凹凸人人超| 激情本土视频在线| 三级片香蕉视频小说| 操逼wwwwww| 蜜乳av视| 五月天色图| 免费黄片高清无码在线看| 91久久久久久久久18| A V综合乱伦区| 91欧美| 一二一二国产| 日韩黄片观看| 亚洲AV无码国产情品久久| 成人啪啪| 伊人乱伦影音| 五月天精品| 精品国产一区二区三区免费胖女 | 最新亚州av| 亚洲777p精品系列| 正在播放熟女好久99| 国产精丽品久久AV| 操肏一级片A| 密月91AV| 久久婷婷热| 人人操人人贱人人爱| 免费日b小视频| 欧美三级电影伊人网| 激情婷婷五月天| 大香蕉人妻| 孰女乱伦第一区| 亚洲国产精品无码久久986| 免费黄片视| 天天操天天干天天爱人人爱| 另类天堂| 99操99| 九九亚洲| 美国老女人91色| 五月天色综合| 麻豆视频国产亚,洲中文熟一女丝,,, | 男女黄动漫| 国产精品粉嫩| 天天天干干干干干| 狠狠躁后入欧美xxxx| 免费在线观看你懂的91| www.亚洲欧美高清| 欧美一二三地区不播放| 大吊色网导航| AA男人天堂AA| 欧美久久久久久久久性爱 | 日韩全色| 操我日韩| 久久久99国产| 成人s八视频| 日本老汉操 嫩逼二三区| 青青色色一区| 日本一级爱爱| 久久思思呲呲| 复古操逼免费视频| 翔田千里无码观看视频| 国产1769精选视频| 国产卡通中文字幕H| 深爱激情五月天| 18禁看网站在线| 日本操鸡aa| 日韩两性黄片视频| 91久久婷婷| 啪啪爽午夜| 草莓在线免费观看视频色| 免费的全黄A片7979| 丁香五月激情五月| 青青草在线午夜福利视频| 草莓在线免费观看视频色| 五月天婷婷基地| 最新com久| 毛片6699| 天天日夜夜操老熟女| 无码激情日韩| 干B无码免费视频| 91操B视频在线| 91九色精品熟女内射| 中文字幕人妻一区免费系列| 国产久久Aⅴ| 水多多 在线 欧美| 狠狠搞视频资源| 日本操B现鼎在线| 永久天堂av手机版| 欧美暖暖视频| 大淫逼无码操逼网| 啊哦乱伦3p国产| 亚欧高清无码在线免费观看av| 欧美18十| 无码人妻最新消息网站视频| 在线播放 日韩a| 色8久久人人97超碰香蕉987| 性爱视频一级免费看| 久久AⅤ无码| 粉嫩AV影视| b片网站| 日韩人妻无码专区| 老男人毛片| 各种黄色片网站在线观看| 五月婷久久| 国产干满白浆| 午夜精品肥婆| 日本操屄视频免费看| 在线观看高清无码在线观看| 无码AV上线| 欧美一区专区| 九九激情网| 精品欧美美女在线被操| 久久xx网| 亚洲国产精品成人久久久久久| 99色热| 大香蕉五月天| 丝袜足交 在线视频| 人人摸人人色人人射| 内射黄色一级片| 乛色吧综合网| 国产黑人一区二区| 欧日韩精品无码专区免费 | 成人啪啪| 另类综合射射| 内射黄片合集| 人妻之久久黄色视频| 在线视频高跟丝袜| 波多野结衣一级片操屁眼| 国产免费黄片2024| 50岁以上熟女性爱91视频| 这里只有精品视频在线| 久99热| 五月婷婷六月丁香| 色婷婷丁香五月| 夜夜要狠狠操| 男女级aa一级| 欧美性操操操| 快操国产| 草久av| 色婷婷网| 欧州十八禁国产| 日本成人A片在线看| 91色通| 天啪啪视频2017| 免费看性爱的网址| 五月丁香激情啪啪| 丁香五月AV| www黄片在线看| 91热视频17草| 色妞AV直接观看| 97人人干| 激情文学无码| 操操逼了| 亚洲成人免费在线| 韩日Aⅴ在线观看| 看在线黄片视频| www.18禁小视频| 黄片免费视频新2024年| 日韩人妻视频精品在线| 国产精品亚洲一区日韩| 超碰人人色|